耶律楚材成年后，学识渊博，尤其精通佛教经典，对于术数黄老等学说，也很有研究。1218年耶律楚材随成吉思汗从军参政，官至中书令（宰相）。元太祖成吉思汗在行军之前，每次都要请他占卜得失，他所预测的事情常能应验如神，所以成吉思汗十分倚重信任他。
一次，蒙古军远征到了东印度。当军队行至铁门关这个地方时，一只头上有角、身形似鹿而尾巴像马的野兽，对元军说：“此地不宜再进攻，请大汗早日收兵为妙。”成吉思汗听说后，大为吃惊，赶忙来向耶律楚材请教。耶律楚材告诉他：“这是世界上罕见的瑞兽，名为角瑞。他能说许多地方的语言，而且好生而厌恶滥杀。他的出现，是上天警示大汗，希望您能秉承天意。”成吉思汗马上下令收兵回国。
蒙古统治初期，各地的官吏，常常任意杀人，甚至还奸人妻女，取人货财。耶律楚材听说后，就上奏成吉思汗。成吉思汗于是下令各地州郡，官吏不能随便杀人，凡死刑一定要报经大汗核准，违者处死。这样，滥杀无辜的风气才慢慢转变。
成吉思汗是一个喜欢开疆拓土的帝王。在他南征时，耶律楚材在得到他的允许后，制作了上百面小旗，发给降顺的民众，使他们不仅保全了姓名，而且还可以回归故里。
后来蒙古军队攻打汴梁（今河南开封）时，遇到了金人的顽强抵抗。在蒙古军队得胜后，有武将为了报复金人，主张焚毁整个城池和杀光百姓。耶律楚材向成吉思汗进谏说：“您用兵的目地，无非是获得土地与人民。如果杀光了全城的人，您得了土地而无百姓，又有什么用呢？”“另外，奇巧精美的工程，厚藏财宝的富户，都聚集在这城中，倘若烧杀全城，我们将一无所获，岂不可惜！”成吉思汗遂放弃了屠城的想法，一百四十七万人的性命被保存。当时被俘后找机会逃跑的人很多，而蒙古军队有命令：凡是收留或资助逃跑的人，全家都要被问斩。耶律楚材再次向成吉思汗进谏，使这项命令最终被废除。
耶律楚材历经元代三朝，均为重臣。他去世时，不但很多士大夫涕泣相吊，连蒙古族的一般老百姓都痛哭失声。他死后，被追封为广宁王。他的儿子铸，官位至左丞相，孙儿十一人，也多数做了大官。
（资料来源：《历史感应统记》
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